核反应堆一旦开始运行,燃料内部便会触发一系列复杂变化:重原子发生裂变,产生的裂变产物将其他原子撞离原位,形成各种缺陷,进而影响燃料随时间推移的膨胀行为、导热性能及化学反应。

理解这些过程,是评估核反应堆安全性与效率的关键所在。然而,即便是研究最为深入的几类燃料,控制这些过程的机制至今仍不明朗。

铀锆合金燃料(即含10%重量分数锆的铀合金,简称U-10Zr)便是典型案例。这种燃料曾在爱达荷州的实验增殖反应堆II(EBR-II)和华盛顿州的快中子通量测试设施(FFTF)等历史上著名的钠冷快堆中经过大量测试,为美国金属燃料的发展奠定了基础。如今,U-10Zr再度引发关注,有望应用于下一代先进反应堆。

然而,大多数关于U-10Zr的研究完成于数十年前,其在反应堆中经历核裂变后的具体变化方式,以及与外层保护性燃料包壳的相互作用机制,仍留有诸多未解之谜。

近日,麻省理工学院研究人员联合爱达荷国家实验室(INL),完成了迄今最为详尽的辐照U-10Zr三维研究之一。研究团队在纽约布鲁克海文国家实验室(BNL),采用高能同步辐射X射线计算机断层扫描技术,对FFTF反应堆内辐照使用后形成的孔隙网络及化学变化进行了系统分析,为理解材料的膨胀行为、导热性能及与燃料包壳的相互作用提供了新的认知。

相关研究成果有望帮助部分核反应堆延长运行寿命,同时也将为下一代核反应堆燃料系统的设计提供参考。

"这项研究帮助我们更精确地模拟燃料中的孔隙分布,"论文通讯作者、麻省理工学院核科学与工程系约翰·克拉克·哈德威克(1986届)讲席教授埃里克摩尔·乔苏说,"它还让我们更好地理解孔隙的作用及其重要性,从而为金属燃料在反应堆中的安全运行提供设计依据。"

论文的参与者还包括:第一作者、麻省理工学院博士后安东尼·哈鲁普;莱利·莫伊肯斯(2025届学士及硕士);布鲁克海文国家实验室研究员迈克尔·德拉科普洛斯和越·义;以及爱达荷国家实验室研究员贾娜·霍华德、科尔比·詹森和姚天凯。

核燃料的工作原理

钠冷快堆是一类利用金属燃料棒发电的核反应堆,燃料棒密封在称为包壳的金属管内。在每根燃料棒中,热量通常由中心向外传导至边缘,再传递给包壳,随后由液态钠将热量带走并转化为电能。

"反应堆运行过程中,燃料与包壳之间的接触会产生化学相互作用,这可能带来一定问题,"乔苏解释道,"燃料中的裂变气体和镧系稀土元素等物质会向包壳迁移,与包壳发生反应,导致包壳脆化,进而损伤燃料系统。"

以往对辐照燃料及其包壳的研究大多停留在二维截面层面,科学家难以全面观察影响导热和物质传输(如镧系元素迁移)的孔隙网络全貌。此前的研究也主要聚焦于燃料系统的特定区域,例如燃料中心或燃料包壳界面。

本次研究所使用的燃料样品来自华盛顿州的快中子通量测试设施,该设施为一座钠冷快中子堆,运行时间为1982年至1992年。

样品由爱达荷国家实验室负责管理和制备。研究团队随后在布鲁克海文国家实验室利用高能同步辐射X射线断层扫描技术对制备好的样品进行了分析。同步辐射产生的高能X射线,使研究人员得以三维重建燃料内部的孔隙网络,揭示了孔隙率、化学成分以及燃料包壳相互作用随燃料半径方向的演变规律。

研究发现,孔隙率从燃料中心向燃料边缘呈小幅递增趋势,但在靠近包壳的燃料边缘处,孔隙密度跃升了两个数量级以上。研究人员还对孔隙的尺寸和形态进行了表征,发现中心区域孔隙较小,而向边缘延伸则逐渐形成指向外侧的较大孔隙网络。

"目前的模型将孔隙视为球形,但实际情况远比这复杂,尤其是当多个孔隙相互合并之后,"哈鲁普说,"这一现象在从中心到包壳的整个区域内都存在。这也解释了包壳为何会以特定方式发生反应,以及为何会在燃料中检测到包壳的化学成分。"

边缘区域的孔隙网络为裂变产物和镧系元素的迁移提供了通道,但同时也降低了热传输效率,影响燃料性能和寿命。研究人员还将微观结构发现与不同区域燃料化学成分的变化进行了相关性分析。

"本研究借助先进的计算成像方法,对局部化学环境与孔隙形成之间的关联性进行了前所未有的深度分析,"哈鲁普说,"结果表明,富铀环境还是富锆环境会直接影响孔隙的形态和孔道结构,而这一发现此前从未有过报道。"

"直接在三维空间中可视化孔隙连通性和燃料包壳相互作用的能力,为改善钠冷快堆先进金属燃料的性能提供了重要参考,"爱达荷国家实验室的姚天凯表示。

对反应堆设计的启示

实验结果与部分关于孔隙形成及燃料系统膨胀的现有模型存在出入,这将有助于改进模拟方法,从而延长反应堆运行寿命。此外,这些发现也为孔隙影响反应堆性能和安全性提供了更为细致的认识。

"这有助于优化目前拟用于钠冷快堆的金属燃料,"乔苏说,"现在,我们与爱达荷国家实验室携手,对孔隙如何影响反应堆中金属燃料的热性能有了更深入的理解。在高温条件下,孔隙并不全是负面因素——我们发现,孔隙可以作为液态钠流通的通道,维持燃料的导热性。相互连通的孔隙还可作为裂变气体的释放通道,从而降低燃料基体内部的应力。"

这些发现也将为下一代钠冷快堆更优燃料系统的设计提供指导。

"乔苏教授团队联合爱达荷国家实验室和布鲁克海文国家实验室完成的这项出色工作,巧妙地融合了基于衰减的X射线断层扫描与聚焦离子束微取样技术的优势,对中子辐照U-10Zr燃料中特定位置的三维孔隙分布提供了极具价值的认识,"未参与本研究的牛津大学教授刘东表示,"同样令人印象深刻的是,他们将三维孔隙结构与燃料热性能相关联:孔隙总体积分数并非唯一关键参数,三维拓扑结构同样至关重要。这对研究其他类型多孔核材料具有极高的参考价值。"

本研究由美国能源部核能办公室资助,并利用了布鲁克海文国家实验室和爱达荷国家实验室的设施资源。样品制备工作在爱达荷国家实验室完成,该实验室是核科学用户设施的组成部分,本研究通过快速周转奖项获得相关支持。

Q&A

Q1:U-10Zr燃料是什么,为什么重要?

A:U-10Zr是铀与10%重量分数锆的合金燃料,曾在美国多座钠冷快堆中广泛测试,是金属燃料发展的重要基础。如今它再度受到关注,有望用于下一代先进反应堆。但由于大多数相关研究完成于数十年前,其在辐照后的变化机制及与包壳的相互作用仍有许多未解之谜,这正是本次研究的出发点。

Q2:这次研究用的是什么技术,有什么突破?

A:研究团队在布鲁克海文国家实验室使用高能同步辐射X射线计算机断层扫描技术,首次对辐照U-10Zr燃料进行了全面的三维孔隙网络分析。研究发现燃料边缘孔隙密度比中心高出两个数量级以上,且富铀与富锆环境会影响孔隙的形态和通道结构,这一关联性此前从未有过报道,对改进燃料模型和反应堆设计具有重要意义。

Q3:孔隙对核燃料性能有什么影响?

A:孔隙的作用较为复杂。边缘区域的孔隙网络会降低热传输效率,并为裂变产物和镧系元素向包壳迁移提供通道,可能导致包壳脆化。但在高温条件下,相互连通的孔隙也可作为液态钠流通的通道,维持燃料导热性,并帮助释放裂变气体、降低燃料内部应力,因此并非完全有害。

MIT